Daladier se stal předním členem radikálů. V roce 1932 věděl od německých konkurentů Hitlera, že Krupps vyrábí těžké dělostřelectvo, a Deuxieme Bureau mělo přehled o rozsahu německých vojenských příprav, ale chyběly mu tvrdé informace o jejich nepřátelských záměrech. Poprvé se stal premiérem v roce 1933 a poté znovu na několik dní v roce 1934, kdy Staviského aféra vedla k nepokojům v únoru 1934 vyvolaným krajní pravicí a k pádu druhého Kartelu gaučů.
Daladier se stal ministrem války za koalici Lidové fronty v roce 1936; po pádu Lidové fronty se 10. dubna 1938 stal znovu premiérem.
Za Daladierovy vlády byl sice zrušen čtyřicetihodinový pracovní týden, ale byl zaveden štědřejší systém rodinných přídavků, které byly stanoveny procentem ze mzdy: na první dítě 5 %, na druhé 10 % a na každé další dítě 15 %. Rovněž byl vytvořen příspěvek pro matky v domácnosti, který od roku 1929 prosazovaly pronatalistické a katolické ženské skupiny. Na tuto novou dávku měly nárok všechny matky, které nebyly profesionálně zaměstnané a jejichž manželé pobírali rodinné přídavky. V březnu 1939 vláda přidala 10 % pro dělníky, jejichž manželky zůstaly doma a staraly se o děti. Rodinné přídavky byly zakotveny v rodinném zákoníku z července 1939 a s výjimkou příspěvku na pobyt v domácnosti zůstaly v platnosti dodnes. Kromě toho byl v květnu 1938 vydán dekret, který povoloval zřizování středisek odborného poradenství. V červenci 1937 byl vydán zákon (na nějž navázal obdobný zákon z května 1946), který zmocňoval ministerstvo inspekce práce k nařizování dočasných lékařských zákroků.
Mnichov
Další vláda byla u moci v době jednání předcházejících Mnichovské dohodě, kdy Francie ustoupila od svých závazků bránit Československo proti nacistickému Německu. K jednání byl dotlačen britským Nevillem Chamberlainem. Na rozdíl od Chamberlaina si Daladier nedělal iluze o konečných cílech Hitlera. Na schůzce koncem dubna 1938 totiž Britům řekl, že Hitlerovým skutečným cílem je nakonec zajistit „nadvládu nad kontinentem, ve srovnání s níž byly Napoleonovy ambice slabé“. Dále řekl: „Dnes je na řadě Československo. Zítra přijde řada na Polsko a Rumunsko. Až Německo získá potřebnou ropu a pšenici, obrátí se proti Západu. Rozhodně musíme znásobit své úsilí, abychom se vyhnuli válce. Té však nedosáhneme, pokud Velká Británie a Francie nebudou držet při sobě, intervenovat v Praze za nové ústupky, ale zároveň prohlašovat, že budou chránit nezávislost Československa. Pokud naopak západní mocnosti znovu kapitulují, jen urychlí válku, které se chtějí vyhnout.“
Nicméně Daladier, možná znechucen pesimistickými a poraženeckými postoji vojenských i civilních členů francouzské vlády a také traumatizován krvavou lázní Francie v první světové válce, jíž byl osobně svědkem, dal nakonec Chamberlainovi za pravdu. Po návratu do Paříže se Daladier, který očekával nepřátelský dav, dočkal uznání. Svému pobočníkovi Alexisi Légerovi pak řekl: „
Druhá světová válka
V říjnu 1938 zahájil Daladier tajná jednání s Američany o tom, jak obejít americké zákony o neutralitě a umožnit Francouzům nákup amerických letadel, aby nahradili nedostatky v produktivitě francouzského leteckého průmyslu. Daladier v říjnu 1938 poznamenal: „Kdybych měl tři nebo čtyři tisíce letadel, k Mnichovu by nikdy nedošlo.“ Nejvíce toužil po nákupu amerických válečných letadel jako po jediném způsobu, jak posílit francouzské letectvo. Hlavním problémem při francouzsko-amerických rozhovorech byl způsob, jakým měli Francouzi za americká letadla zaplatit, a také to, jak obejít americké zákony o neutralitě. Francie navíc v roce 1932 nesplácela své dluhy z první světové války, a proto se na ni vztahoval americký Johnsonův zákon z roku 1934, který zakazoval půjčky státům, které nesplácely své dluhy z první světové války. V únoru 1939 Francouzi nabídli, že se vzdají svých držav v Karibiku a Tichomoří spolu s jednorázovou platbou ve výši 10 miliard franků výměnou za neomezené právo nakupovat na úvěr americká letadla. Po složitých jednáních se na jaře 1939 podařilo dosáhnout dohody, která Francouzům umožnila zadat obrovské zakázky americkému leteckému průmyslu; protože však většina objednaných letadel do roku 1940 do Francie nedorazila, Američané zařídili, aby francouzské zakázky byly přesměrovány k Britům.
Když byl podepsán pakt Molotov-Ribbentrop, Daladier reagoval na pobouření veřejnosti tím, že postavil Francouzskou komunistickou stranu mimo zákon na základě toho, že odmítla odsoudit jednání Josifa Stalina. V roce 1939, po německé invazi do Polska, se zdráhal jít do války, ale 3. září 1939 tak učinil, čímž zahájil falešnou válku. Dne 6. října téhož roku nabídl Hitler Francii a Velké Británii návrh míru. Ve francouzské vládě bylo více než málo lidí připraveno Hitlerovu nabídku přijmout, ale následujícího dne Daladier v celostátním vysílání prohlásil: „Pozvedli jsme zbraně proti agresi. Nesložíme je, dokud nebudeme mít záruky skutečného míru a bezpečnosti, bezpečnosti, která není ohrožována každých šest měsíců.“ Dne 29. ledna 1940 Daladier v rozhlasovém projevu k francouzskému lidu s názvem Cílem nacistů je otroctví nenechal o svém názoru na Němce příliš pochybovat. Ve svém rozhlasovém projevu řekl: Daladier v tomto rozhovoru uvedl: „Pro nás je třeba udělat víc než jen vyhrát válku. Vyhrajeme ji, ale musíme také dosáhnout vítězství mnohem většího, než je vítězství zbraní. V tomto světě pánů a otroků, který se snaží ukovat ti šílenci, kteří vládnou v Berlíně, musíme také zachránit svobodu a lidskou důstojnost.“
V březnu 1940 Daladier odstoupil z funkce francouzského premiéra kvůli tomu, že během zimní války nepomohl obraně Finska, a nahradil ho Paul Reynaud. Daladier však zůstal ministrem obrany a jeho antipatie k Paulu Reynaudovi zabránily Reynaudovi odvolat Maurice Gamelina z funkce vrchního velitele všech francouzských ozbrojených sil. V důsledku masivního německého průlomu u Sedanu si Daladier s Reynaudem vyměnil ministerské funkce a převzal ministerstvo zahraničí, zatímco Reynaud převzal ministerstvo obrany. Gamelina nakonec nahradil Maxime Weygand v květnu 1940, devět dní poté, co Němci zahájili invazní kampaň. Pod dojmem, že vláda bude pokračovat v severní Africe, uprchl Daladier spolu s dalšími členy vlády do Maroka; byl však zatčen a souzen vichistickou vládou za velezradu během „Riomského procesu“. Daladier byl internován v pevnosti Fort du Portalet v Pyrenejích. Ve vězení byl držen od roku 1940 do dubna 1943, kdy byl předán Němcům a deportován do koncentračního tábora Buchenwald v Německu. V květnu 1943 byl spolu s dalšími francouzskými hodnostáři převezen na zámek Itter v Severním Tyrolsku, kde zůstal až do konce války. Po bitvě o hrad Itter byl osvobozen.
Po skončení války byl Daladier členem Poslanecké sněmovny, kde byl odpůrcem Charlese de Gaulla. V letech 1953 až 1958 byl také starostou Avignonu. Zemřel v Paříži v roce 1970 a je pohřben na slavném hřbitově Père-Lachaise.
.