Ni-rige Li-baserede lagdelte Ni, Co og Mn (NCM) materialer har i de seneste år vist et enormt løfte som positive elektrodematerialer til Li-ion-batterier. Dette er tydeligt, da virksomheder, der udvikler batterier til elektriske køretøjer, i øjeblikket kommercialiserer disse materialer. På trods af den betydelige forskning, der er udført på LiNiαCoβMnγO2-systemer, har vi endnu ikke en fuldstændig forståelse af disse materialer på atomart niveau. I dette arbejde undersøger vi den kationiske ordening, termodynamik og diffusionskinetik af LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2 (NCM-523). Indledningsvis viser vi, at kationisk ordening kan forudsiges ved hjælp af billige atomistiske simuleringer i stedet for at anvende dyre førsteprincipsmetoder. Efterfølgende undersøger vi de elektrokemiske, termodynamiske og kinetiske egenskaber af NCM-523 ved hjælp af tæthedsfunktionel teori (DFT). Vores resultater viser vigtigheden af at medtage dispersionskorrektioner i standard førsteprincipsfunktionaler for at kunne forudsige gitterparametrene for lagdelte katodematerialer korrekt. Vi viser også, at et omhyggeligt valg af beregningsprotokol er afgørende for at reproducere de eksperimentelle interkalationspotentiale tendenser, der er observeret i LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2 elektroder. En analyse af den elektroniske struktur bekræfter, at Ni spiller en aktiv rolle i den elektrokemiske redoxproces. Desuden bekræfter vi det eksperimentelle resultat, at dette materiale efter fuldstændig delithiation forbliver i en O3-fase i modsætning til LiCoO2 og NCM-333. Endelig undersøger vi forskellige veje for Li-ion-diffusion i NCM-523 og udpeger den foretrukne diffusionskanal på grundlag af førsteprincipsimuleringer. Det er interessant, at vi observerer, at Li-diffusionsbarrieren i NCM-523 er lavere end i LiCoO2.