Kohlensäure (CA) ist eine entscheidende Spezies im Gleichgewicht zwischen Kohlendioxid, Wasser und vielen Mineralien. Dennoch sind viele ihrer Eigenschaften entweder überhaupt nicht untersucht oder falsch verstanden worden. Seine kurze Lebensdauer in Gegenwart von Feuchtigkeit war ein großes Hindernis bei der Erforschung dieses Stoffes. In den letzten zwei Jahrzehnten gab es nachhaltige, wenn auch langsame Fortschritte beim Nachweis, der Synthese und der Untersuchung von CA in seinen verschiedenen Phasen – als Molekül in der Gasphase, in seinem kristallinen Zustand, als Adsorbat auf Mineraloberflächen und in wässrigen Lösungen. So haben beispielsweise ultraschnelle zeitaufgelöste spektroskopische Experimente sowie auf Molekulardynamik basierende Berechnungen der freien Energie unter Verwendung der Kohn-Sham-Dichtefunktionaltheorie ergeben, dass der pKa-Wert von CA bei etwa 3,5 liegt, was seine Acidität mit der von Ameisensäure vergleichbar macht. Die Zusammensetzung der Gasphase im Hinblick auf ihre Konformer- und Oligomerpopulation wurde ebenfalls untersucht. Dünne Filme kristalliner Kohlensäure-Polymorphe wurden synthetisiert und mit Hilfe von Infrarot- und Raman-Spektren charakterisiert. Angesichts der Schwierigkeiten, die mit der Durchführung von Experimenten zur Untersuchung von CA verbunden sind, hat die rechnerische Modellierung eine wichtige Rolle gespielt. Mit Hilfe eines mehrstufigen Modellierungsansatzes konnten wir mehrere Modellkristallstrukturen mit ausgeprägten Wasserstoffbrückenbindungsmotiven untersuchen. Ihre Schwingungsspektren wurden mit den aus Experimenten gewonnenen verglichen. Ein Modellkristall, der aus kettenförmig gebundenen Wasserstoffmolekülen besteht, passt besser zu den experimentellen Schwingungsspektren der β-Kohlensäure als einer, bei dem das Motiv zweidimensional (blattförmig) ist. Unter trockenen Bedingungen sagen wir voraus, dass ein solcher Kristall unterhalb von 359 K bei 1 atm stabil ist. In diesem Artikel fassen wir unsere Arbeit über Kohlensäure zusammen und geben einen Überblick über Beiträge anderer Autoren.