Ni-reiche Li-basierte geschichtete Ni, Co und Mn (NCM)-Materialien haben sich in den letzten Jahren als positive Elektrodenmaterialien für Li-Ionen-Batterien sehr vielversprechend gezeigt. Dies zeigt sich daran, dass Unternehmen, die Batterien für Elektrofahrzeuge entwickeln, diese Materialien derzeit kommerziell nutzen. Trotz der umfangreichen Forschungsarbeiten zu LiNiαCoβMnγO2-Systemen verfügen wir noch nicht über ein vollständiges Verständnis dieser Materialien auf atomarer Ebene. In dieser Arbeit untersuchen wir die kationische Ordnung, Thermodynamik und Diffusionskinetik von LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2 (NCM-523). Zunächst zeigen wir, dass die kationische Ordnung mit kostengünstigen atomistischen Simulationen vorhergesagt werden kann, anstatt teure First-Principles-Methoden zu verwenden. Anschließend untersuchen wir die elektrochemischen, thermodynamischen und kinetischen Eigenschaften von NCM-523 mithilfe der Dichtefunktionaltheorie (DFT). Unsere Ergebnisse zeigen, wie wichtig die Einbeziehung von Dispersionskorrekturen in die Standardfunktionale der ersten Prinzipien ist, um die Gitterparameter von geschichteten Kathodenmaterialien korrekt vorherzusagen. Wir zeigen auch, dass eine sorgfältige Auswahl des Berechnungsprotokolls unerlässlich ist, um die experimentellen Trends des Interkalationspotenzials zu reproduzieren, die bei den LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2-Elektroden beobachtet wurden. Die Analyse der elektronischen Struktur bestätigt eine aktive Rolle von Ni im elektrochemischen Redoxprozess. Darüber hinaus bestätigen wir die experimentelle Feststellung, dass dieses Material bei vollständiger Delithiierung in einer O3-Phase verbleibt, im Gegensatz zu LiCoO2 und NCM-333. Schließlich untersuchen wir verschiedene Wege für die Li-Ionen-Diffusion in NCM-523 und bestimmen den bevorzugten Diffusionskanal auf der Grundlage von First-Principles-Simulationen. Interessanterweise stellen wir fest, dass die Li-Diffusionsbarriere in NCM-523 niedriger ist als die in LiCoO2.