Ni-rich Li-based layered Ni, Co and Mn (NCM) materials are tremendious prospects in recent years for Li-ion batteries. 現在、電気自動車用電池を開発している企業がこれらの材料を実用化していることからも明らかである。 LiNiαCoβMnγO2系については、これまで多くの研究が行われてきましたが、原子レベルでの完全な理解はまだ得られていません。 この研究では、LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2（NCM-523）のカチオン秩序、熱力学、拡散速度論を研究している。 まず、カチオン秩序が高価な第一原理計算ではなく、安価な原子論的シミュレーションで予測できることを示す。 その後、密度汎関数理論（DFT）を用いて、NCM-523の電気化学的、熱力学的、および動力学的特性を調査した。 その結果、層状正極材料の格子定数を正しく予測するためには、標準的な第一原理関数に分散補正を加えることが重要であることが示された。 また、LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2電極で観測されたインターカレーション電位の実験的傾向を再現するためには、計算プロトコルを慎重に選択することが不可欠であることを実証した。 電子構造の解析から、電気化学的酸化還元プロセスにおけるNiの積極的な役割が確認された。 さらに、この物質が完全に脱リチウム化すると、LiCoO2やNCM-333とは異なり、O3相のままであるという実験的知見も確認された。 最後に、NCM-523におけるリチウムイオン拡散の様々な経路を研究し、第一原理シミュレーションに基づいて好ましい拡散経路を特定した。 興味深いことに、NCM-523におけるLi拡散障壁はLiCoO2における障壁よりも低いことが観測された
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