Grainstack, White Frost Effect door Claude Monet, 1890-91
De kern van de collectie werd gevormd door Electra Havemeyer Webb, een baanbrekende verzamelaarster van Amerikaanse volkskunst die het Shelburne Museum oprichtte. Mevrouw Webb wisselde ideeën uit met andere belangrijke vroege verzamelaars, waaronder Katherine Prentis Murphy, Henry en Helen Flynnt en Henry Francis du Pont (die het Winterthur Museum stichtte en mevrouw Webb de inspiratie noemde om Amerikaanse decoratieve kunst te verzamelen).
Sinds de dood van mevrouw Webb in 1960 hebben de collecties zich ontwikkeld met de nadruk op volkskunst en hedendaagse kunst in relatie tot de collectie. De kunstvoorwerpen geven inzicht in het vakmanschap en de artistieke kwaliteit van voorwerpen die door drie eeuwen Amerikanen zijn gemaakt en gebruikt. Bezoekers ervaren deze voorwerpen in galerijen en stijlkamers en via interactieve tentoonstellingen en demonstraties. Vervoers-, landbouw- en handelsvoorwerpen illustreren de industriële ontwikkeling van Amerika van de 18e tot de vroege 20e eeuw. Deze collecties zijn in toenemende mate relevant voor een regionaal publiek met verschillende achtergronden nu de economische basis van de gemeenschap verschuift van landbouw en kleinschalige productie.
Het doel van het Shelburne Museum is om het leven van mensen te verrijken door middel van kunst, geschiedenis en cultuur. De collectie van ongeveer 150.000 voorwerpen is een van de meest uitgebreide en gevarieerde collecties in de VS en valt op door haar grote verscheidenheid, kwaliteit en diepte. De uitmuntende collecties fijne, volks- en decoratieve kunst vieren de Amerikaanse vindingrijkheid, creativiteit en vakmanschap.
Shelburne’s volkskunstcollectie omvat 1.400 wildvangkooien en miniatuur houtsnijwerk, 150 handelsfiguren en uithangborden, 120 windwijzers en 50 carrouselfiguren, waaronder alle 40 dieren van een vroege Dentzel carrousel. De circuscollectie omvat 600 historische posters, brieven en memorabilia van P.T. Barnum, en het met de hand gesneden 3.500 stukken tellende Kirk Brothers Miniature Circus. De Roy Arnold Circus Parade recreëert in miniatuur 112 attracties van de Buffalo Bill Wild West Show, Yankee Circus, en Ringling Bros. and Barnum & Bailey Circus in 525 strekkende meter van een speciaal tentoonstellingsgebouw.
Textiel omvat 770 bedovertrekken (waaronder 500 quilts), 400 gehaakte en genaaide tapijten, vroeg huishoudtextiel (1.800 merklappen, veters en linnengoed) en 2.800 kostuums en accessoires. De collectie decoratieve kunsten omvat 6.650 stukken, waaronder glas, keramiek, tin, metaalwerk, scrimshaw en een van de beste regionale collecties van 18e- en 19e-eeuwse beschilderde meubelen van het land. Meer dan 1.000 poppen, 27 poppenhuizen en 1.200 poppenaccessoires echoën in miniatuur de museumcollecties van keramiek, meubels en ander huishoudelijk meubilair. In 2004 werd een omvangrijke herinterpretatie en bijbehorende publicatie van de poppencollectie voltooid. De collectie Amerikaans en Europees speelgoed dateert uit het begin van de 19e eeuw.
In het museum bevinden zich zo’n 3.200 Amerikaanse prenten, schilderijen, tekeningen en grafiek die betrekking hebben op het dagelijks leven. Tot de Amerikaanse schilderijen behoren werken van Bierstadt, Cassatt, Chase, Copley, Heade, Homer, Eastman Johnson, Lane, Grandma Moses, Peto en Andrew Wyeth. Een belangrijke groep Europese schilderijen en pastels uit de befaamde Havemeyer-collectie omvat werken van Corot, Daubigny, Degas, Manet en Monet; zij worden tentoongesteld in gemeubileerde kamers die zijn nagebouwd uit het appartement van de Webbs in New York, rond 1930, en zijn de enige Impressionistische schilderijen die in Vermont voor het publiek te zien zijn.
De collectie omvat ook 225 door paarden getrokken voertuigen (beschreven als een van de beste in het land door Merri Ferrell, voorheen conservator van voertuigen in het Long Island Museum of Art, History and Carriages); 1.000 landbouwwerktuigen; en 5.000 handgereedschappen die houtbewerking, metaalbewerking, kuiperijen, weven en spinnen, lederbewerking en houtsnijwerk documenteren. Ambachtslieden bemannen exposities over smeden, drukken, spinnen en weven. In een apotheek/artsenpraktijk worden 2000 gepatenteerde medicijnen en medische instrumenten uit de 20e eeuw tentoongesteld.
Vooraanzicht van de Ticonderoga (stoomboot) in het Shelburne Museum
De collecties worden tentoongesteld in een decor van 38 tentoonstellingsgebouwen, waarvan er 25 naar het museum zijn overgebracht; het Colchester Reef Light uit 1871; drie historische en drie nagebouwde schuren, waaronder een ronde schuur uit Vermont uit 1901; een vintage werkende carrousel; smederij en wagenmakerij; een weverij met een werkend jacquardweefgetouw; een werkende expositie van laat 19e-eeuwse drukapparatuur; een schoolgebouw met één lokaal uit 1840; een Vermont gevangenis van leisteen uit 1890; een algemene winkel uit 1840; een zeldzame 18e-eeuwse op en neer gaande houtzagerij; een 19e-eeuwse overdekte brug met twee rijbanen en een voetpad; het gereconstrueerde kantoor van de bekende Vermont-arts D. C. Jarvis; een 1890 spoorwegstation; een 1914 stoomlocomotief en 1890 particuliere treinwagon; en de 1906 220 voet (67 m) stoomboot Ticonderoga, die een U.S. National Historic Landmark is.