Daladier tornou-se um dos principais membros dos Radicais. Em 1932 ele sabia, dos rivais alemães para Hitler, que Krupps estava fabricando artilharia pesada e que o Deuxieme Bureau tinha uma compreensão da escala dos preparativos militares alemães, mas faltava inteligência dura de suas intenções hostis. Primeiro tornou-se Primeiro-Ministro em 1933, e depois novamente em 1934, durante alguns dias, quando o caso Stavisky levou aos motins de Fevereiro de 1934 instigados pela extrema-direita e a queda do segundo Cartel dos gauches.
Daladier tornou-se Ministro da Guerra da coligação da Frente Popular em 1936; após a queda da Frente Popular, tornou-se novamente Primeiro-Ministro em 10 de Abril de 1938.
Embora a semana de trabalho de 40 horas tenha sido abolida sob o governo de Daladier, foi estabelecido um sistema mais generoso de abonos de família, fixado como uma percentagem do salário: para o primeiro filho, 5%; para o segundo, 10%; e para cada filho adicional, 15%. Também foi criado um abono de família, que tinha sido defendido por grupos de pronatologistas e de mulheres católicas desde 1929. Todas as mães que não estavam empregadas profissionalmente e cujos maridos recolhiam abonos de família tinham direito a este novo benefício. Em março de 1939, o governo acrescentou 10% para os trabalhadores cujas esposas ficavam em casa para cuidar dos filhos. Os abonos de família foram consagrados no Código de Família de julho de 1939 e, com exceção do subsídio de permanência em casa, permaneceram em vigor até hoje. Além disso, em Maio de 1938 foi emitido um decreto que autorizava a criação de centros de orientação profissional. Em julho de 1937, foi aprovada uma lei (que foi seguida por uma lei semelhante em maio de 1946) que habilitou o Departamento de Inspeção do Trabalho a ordenar intervenções médicas temporárias.
Munich
O último governo de Daladier estava no poder na época das negociações que antecederam o Acordo de Munique, quando a França recuou em suas obrigações de defender a Tchecoslováquia contra a Alemanha nazista. Ele foi empurrado para as negociações pelo britânico Neville Chamberlain. Ao contrário de Chamberlain, Daladier não tinha ilusões sobre os objetivos finais de Hitler. Na verdade, ele disse aos britânicos em uma reunião no final de abril de 1938 que o verdadeiro objetivo de Hitler era garantir “um domínio do continente em comparação com o qual as ambições de Napoleão eram débeis”. E prosseguiu: “Hoje, é a vez da Checoslováquia. Amanhã, será a vez da Polónia e da Roménia”. Quando a Alemanha tiver obtido o petróleo e o trigo de que necessita, ela voltar-se-á para o Ocidente. Certamente devemos multiplicar os nossos esforços para evitar a guerra. Mas isso não será obtido a menos que a Grã-Bretanha e a França se unam, intervindo em Praga para novas concessões, mas declarando ao mesmo tempo que salvaguardarão a independência da Tchecoslováquia. Se, pelo contrário, as potências ocidentais capitularem novamente, apenas precipitarão a guerra que desejam evitar”,
Não obstante, talvez desanimado pelas atitudes pessimistas e derrotistas dos membros militares e civis do governo francês, assim como traumatizado pelo banho de sangue da França na Primeira Guerra Mundial que testemunhou pessoalmente, Daladier acabou por deixar Chamberlain fazer o seu caminho. No seu regresso a Paris, Daladier, que esperava uma multidão hostil, foi aclamado. Ele então comentou com o seu assistente, Alexis Léger: “Ah, les contras (idiotas)!”.
World War II
Em Outubro de 1938, Daladier abriu conversas secretas com os americanos sobre como contornar as leis de neutralidade americanas e permitir que os franceses comprassem aviões americanos para compensar as deficiências de produtividade na indústria aeronáutica francesa. Daladier comentou em outubro de 1938: “Se eu tivesse três ou quatro mil aviões, Munique nunca teria acontecido”, e ele estava mais ansioso para comprar aviões de guerra americanos como a única maneira de fortalecer a Força Aérea francesa. Um grande problema nas conversações franco-americanas era como os franceses deveriam pagar pelos aviões americanos, bem como como contornar as leis de neutralidade americanas. Além disso, a França havia entrado em inadimplência em relação às suas dívidas da Primeira Guerra Mundial em 1932 e, portanto, caiu em falta com a lei americana Johnson Act de 1934, que proibiu empréstimos a nações que haviam entrado em inadimplência em relação às suas dívidas da Primeira Guerra Mundial. Em fevereiro de 1939, os franceses se ofereceram para ceder seus bens no Caribe e no Pacífico, juntamente com um pagamento único de 10 bilhões de francos, em troca do direito ilimitado de comprar, a crédito, aeronaves americanas. Após tortuosas negociações, na primavera de 1939, foi feito um acordo para permitir que os franceses fizessem grandes encomendas à indústria aeronáutica americana; no entanto, como a maioria dos aviões encomendados não tinha chegado à França até 1940, os americanos fizeram com que as encomendas francesas fossem desviadas para os britânicos.
Quando o Pacto Molotov-Ribbentrop foi assinado, Daladier respondeu ao clamor público proibindo o Partido Comunista Francês com base no fato de que ele tinha se recusado a condenar as ações de Joseph Stalin. Em 1939, após a invasão alemã da Polônia, ele estava relutante em entrar em guerra, mas o fez em 3 de setembro de 1939, inaugurando a Guerra Falaciosa. Em 6 de outubro daquele ano, Hitler ofereceu à França e à Grã-Bretanha uma proposta de paz. Havia mais do que poucos no governo francês preparados para aceitar a oferta de Hitler; mas, em uma transmissão nacional no dia seguinte, Daladier declarou: “Nós pegamos armas contra a agressão”. Não as baixaremos enquanto não tivermos garantias de uma verdadeira paz e segurança, uma segurança que não seja ameaçada a cada seis meses”. A 29 de Janeiro de 1940, num discurso de rádio dirigido ao povo francês intitulado O objectivo nazi é a escravatura, Daladier deixou poucas dúvidas sobre a sua opinião sobre os alemães. No seu discurso de rádio, ele disse: “Para nós, há mais a fazer do que apenas ganhar a guerra. Vamos ganhá-la, mas também devemos ganhar uma vitória muito maior do que a das armas”. Neste mundo de senhores e escravos, que os loucos que governam em Berlim procuram forjar, devemos também salvar a liberdade e a dignidade humana”
Em março de 1940, Daladier renunciou ao cargo de primeiro-ministro na França por não ter ajudado a defesa da Finlândia durante a Guerra de Inverno, e foi substituído por Paul Reynaud. Daladier continuou Ministro da Defesa e a sua antipatia por Paul Reynaud impediu Reynaud de demitir Maurice Gamelin como Comandante Supremo de todas as forças armadas francesas. Como resultado do enorme avanço alemão em Sedan, Daladier trocou os cargos ministeriais com Reynaud, assumindo o Ministério das Relações Exteriores, enquanto Reynaud assumiu a Defesa. Gamelin foi finalmente substituído por Maxime Weygand em Maio de 1940, nove dias após os alemães terem iniciado a sua campanha de invasão. Sob a impressão de que o governo continuaria no Norte de África, Daladier fugiu com outros membros do governo para Marrocos; mas foi preso e julgado por traição pelo governo de Vichy durante o “Julgamento de Riom”. Daladier foi internado em Fort du Portalet, nos Pirinéus. Foi mantido na prisão entre 1940 e Abril de 1943, quando foi entregue aos alemães e deportado para o campo de concentração de Buchenwald, na Alemanha. Em maio de 1943, foi transportado para o Castelo de Itter, no norte do Tirol, com outros dignitários franceses, onde permaneceu até o final da guerra. Foi libertado após a Batalha pelo Castelo de Itter.
Após o fim da Guerra, Daladier era membro da Câmara dos Deputados, onde era um adversário de Charles de Gaulle. Ele também foi prefeito de Avignon de 1953 até 1958. Ele morreu em Paris em 1970 e está enterrado no famoso cemitério de Père-Lachaise.