Materiais Ni, Co, e Mn (NCM) baseados em camadas de Li, têm mostrado uma tremenda promessa nos últimos anos como materiais de eletrodo positivo para baterias de íon-lítio. Isto é evidente à medida que as empresas que desenvolvem baterias para veículos eléctricos estão actualmente a comercializar estes materiais. Apesar da considerável pesquisa realizada em sistemas LiNiαCoβMnγO2, ainda não temos um entendimento completo a nível atômico desses materiais. Neste trabalho estudamos o ordenamento catiónico, termodinâmica e cinética de difusão da LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2 (NCM-523). Inicialmente, mostramos que o ordenamento catiónico pode ser previsto através de simulações atomísticas baratas, em vez de usar métodos caros de primeiros princípios. Posteriormente, investigamos as propriedades eletroquímicas, termodinâmicas e cinéticas do NCM-523 usando a teoria funcional da densidade (DFT). Nossos resultados demonstram a importância de incluir correções de dispersão nos primeiros princípios funcionais padrão, a fim de prever corretamente os parâmetros da malha de materiais catódicos estratificados. Também demonstramos que uma escolha cuidadosa do protocolo computacional é essencial para reproduzir as tendências potenciais de intercalação experimental observadas nos eletrodos LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2. A análise da estrutura eletrônica confirma um papel ativo do Ni no processo de redox eletroquímica. Além disso, confirmamos o achado experimental de que na deliteração completa, este material permanece em fase de O3, ao contrário do LiCoO2 e NCM-333. Finalmente, estudamos vários caminhos para a difusão do Li-ion no NCM-523, e localizamos o canal de difusão preferido com base nas primeiras simulações de princípios. Curiosamente, observamos que a barreira de difusão do Li no NCM-523 é inferior à do LiCoO2.
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